Geralmente eu uso o systemd para executar scripts que precisam ficar ativos o tempo todo, como é o caso de um servidor, pois consigo monitorar o status do serviço e programar para reiniciar automaticamente em caso de falha, também é possível parar o serviço manualmente de forma fácil.
O crontab eu uso para rodar scripts que vão executar uma tarefa e depois disso não precisam ficar ativos, como por exemplo, um script que colete informações diariamente em determinado horário.